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Die anhaltende Nachfrage der Wirtschaft nach kohlenstoffreichen Brennstoffen hat zu einem Anstieg des Kohlendioxids (CO₂) in der Atmosphäre geführt. Selbst wenn Anstrengungen unternommen werden, die Kohlendioxidemissionen zu reduzieren, reichen diese nicht aus, um die schädlichen Auswirkungen des bereits in der Atmosphäre vorhandenen Gases rückgängig zu machen.
Wissenschaftler haben daher kreative Methoden entwickelt, um das bereits in der Atmosphäre vorhandene Kohlendioxid zu nutzen, indem sie es in nützliche Moleküle wie Ameisensäure (HCOOH) und Methanol umwandeln. Die photokatalytische Reduktion von Kohlendioxid mithilfe von sichtbarem Licht ist eine gängige Methode für solche Umwandlungen.
Ein Team von Wissenschaftlern des Tokyo Institute of Technology unter der Leitung von Professor Kazuhiko Maeda hat bedeutende Fortschritte erzielt und diese in der internationalen Publikation „Angewandte Chemie“ vom 8. Mai 2023 dokumentiert.
Sie entwickelten ein zinnbasiertes metallorganisches Gerüst (MOF), das die selektive Photoreduktion von Kohlendioxid ermöglicht. Die Forscher stellten ein neues zinnbasiertes MOF mit der chemischen Formel [SnII2(H3ttc)2.MeOH]n her (H3ttc: Trithiocyanursäure und MeOH: Methanol).
Die meisten hocheffizienten, auf sichtbarem Licht basierenden CO₂-Photokatalysatoren verwenden seltene Edelmetalle als Hauptbestandteile. Darüber hinaus stellt die Integration von Lichtabsorption und katalytischer Funktion in eine einzige Moleküleinheit aus einer Vielzahl von Metallen nach wie vor eine Herausforderung dar. Zinn ist daher ein idealer Kandidat, da es beide Probleme lösen kann.
MOFs sind die besten Materialien für Metalle und organische Materialien und werden als umweltfreundlichere Alternative zu herkömmlichen Seltenerd-Photokatalysatoren erforscht.
Zinn ist ein vielversprechender Werkstoff für MOF-basierte Photokatalysatoren, da es im photokatalytischen Prozess sowohl als Katalysator als auch als Radikalfänger fungieren kann. Obwohl MOFs auf Blei-, Eisen- und Zirkoniumbasis bereits umfassend untersucht wurden, ist über zinnbasierte MOFs nur wenig bekannt.
H3ttc, MeOH und Zinnchlorid dienten als Ausgangsstoffe zur Herstellung des zinnbasierten MOF KGF-10. Die Forscher entschieden sich für die Verwendung von 1,3-Dimethyl-2-phenyl-2,3-dihydro-1H-benzo[d]imidazol, das als Elektronendonator und Wasserstoffquelle dient.
Das so entstandene KGF-10 wird anschließend verschiedenen Analyseverfahren unterzogen. Dabei wurde festgestellt, dass das Material eine Bandlücke von 2,5 eV aufweist, sichtbares Licht absorbiert und eine moderate Kohlendioxid-Adsorptionskapazität besitzt.
Nachdem Wissenschaftler die physikalischen und chemischen Eigenschaften dieses neuen Materials verstanden hatten, nutzten sie es, um die Reduktion von Kohlendioxid unter sichtbarem Licht zu katalysieren. Sie stellten fest, dass KGF-10 CO₂ effizient und selektiv mit einer Ausbeute von bis zu 99 % in Formiat (HCOO⁻) umwandeln kann, ohne dass zusätzliche Photosensibilisatoren oder Katalysatoren benötigt werden.
Es weist zudem eine rekordhohe scheinbare Quantenausbeute (das Verhältnis der Anzahl der an der Reaktion beteiligten Elektronen zur Gesamtzahl der einfallenden Photonen) von 9,8 % bei einer Wellenlänge von 400 nm auf. Darüber hinaus zeigte die während der Reaktion durchgeführte Strukturanalyse, dass KGF-10 Strukturmodifikationen erfuhr, die die photokatalytische Reduktion förderten.
Diese Studie präsentiert erstmals einen hocheffizienten, einkomponentigen, edelmetallfreien, zinnbasierten Photokatalysator zur Beschleunigung der Umwandlung von Kohlendioxid in Formiat. Die bemerkenswerten Eigenschaften von KGF-10, die vom Team entdeckt wurden, eröffnen neue Möglichkeiten für dessen Einsatz als Photokatalysator in Prozessen wie der Reduzierung von CO₂-Emissionen mittels Solarenergie.
Professor Maeda schlussfolgerte: „Unsere Ergebnisse deuten darauf hin, dass MOFs als Plattform für die Verwendung von ungiftigen, kostengünstigen und häufig vorkommenden Metallen dienen können, um überlegene photokatalytische Funktionen zu erzeugen, die mit molekularen Metallkomplexen typischerweise nicht erreichbar sind.“
Kamakura Y et al (2023) Zinn(II)-basierte metallorganische Gerüstverbindungen ermöglichen die effiziente und selektive Reduktion von Kohlendioxid zu CO₂ unter sichtbarem Licht. Applied Chemistry, International Edition. doi:10.1002/ani.202305923
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