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Der Klimawandel ist ein globales Umweltproblem. Hauptursache ist die übermäßige Verbrennung fossiler Brennstoffe. Dabei entsteht Kohlendioxid (CO₂), ein Treibhausgas, das zur globalen Erwärmung beiträgt. Aus diesem Grund entwickeln Regierungen weltweit Strategien zur Begrenzung dieser Kohlenstoffemissionen. Eine reine Reduzierung der Kohlenstoffemissionen reicht jedoch möglicherweise nicht aus. Auch die Kohlendioxidemissionen müssen kontrolliert werden.
In diesem Zusammenhang schlagen Wissenschaftler die chemische Umwandlung von Kohlendioxid in wertvolle Verbindungen wie Methanol und Ameisensäure (HCOOH) vor. Zur Herstellung von Ameisensäure wird eine Quelle für Hydridionen (H⁻) benötigt, die einem Proton und zwei Elektronen entsprechen. Beispielsweise dient das Redoxpaar Nicotinamidadenindinukleotid (NAD⁺/NADH) in biologischen Systemen als Generator und Reservoir für Hydridionen (H⁻).
Vor diesem Hintergrund entwickelte ein Forscherteam unter der Leitung von Professor Hitoshi Tamiaki von der Ritsumeikan-Universität in Japan eine neue chemische Methode zur Reduktion von CO₂ zu HCOOH mithilfe von Ruthenium-ähnlichen NAD⁺/NADH-Komplexen. Die Ergebnisse ihrer Studie wurden am 13. Januar 2023 in der Fachzeitschrift ChemSusChem veröffentlicht.
Professor Tamiaki erläutert die Motivation seiner Forschung. „Kürzlich wurde gezeigt, dass der Rutheniumkomplex mit dem NAD+-Modell, [Ru(bpy)₂(pbn)](PF₆)₂, eine photochemische Zwei-Elektronen-Reduktion durchläuft. Dabei entsteht in Gegenwart von Triethanolamin in Acetonitril (CH₃CN) unter sichtbarem Licht der entsprechende NADH-artige Komplex [Ru(bpy)₂(pbnHH)](PF₆)₂“, sagte er.
„Darüber hinaus regeneriert das Einleiten von CO₂ in eine [Ru(bpy)₂(pbnHH)]²⁺-Lösung [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺ und erzeugt Formiat-Ionen (HCOO⁻). Die Produktionsgeschwindigkeit ist jedoch recht gering. Daher ist für die Umwandlung von H⁻ in CO₂ ein verbessertes Katalysatorsystem erforderlich.“
Daher untersuchten Forscher verschiedene Reagenzien und Reaktionsbedingungen zur Reduzierung von Kohlendioxidemissionen. Basierend auf diesen Experimenten schlugen sie die lichtinduzierte Zwei-Elektronen-Reduktion des Redoxpaares [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺/[Ru(bpy)₂(pbnHH)]²⁺ in Gegenwart von 1,3-Dimethyl-2-phenyl-2,3-dihydro-1H-benzo[d]imidazol (BIH) vor. Die Verwendung von Wasser (H₂O) in CH₃CN anstelle von Triethanolamin verbesserte die Ausbeute zusätzlich.

Darüber hinaus untersuchten die Forscher mögliche Reaktionsmechanismen mithilfe von Techniken wie Kernspinresonanz, Cyclovoltammetrie und UV/Vis-Spektrophotometrie. Darauf aufbauend stellten sie folgende Hypothese auf: Zunächst entsteht bei der Photoanregung von [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺ das freie Radikal [RuIII(bpy)₂(pbn•⁻)]²⁺*, welches folgende Reduktion durchläuft: BIH → [RuII(bpy)₂(pbn•⁻)]²⁺ und BIH•⁺. Anschließend protoniert H₂O den Rutheniumkomplex zu [Ru(bpy)₂(pbnH•)]²⁺ und BI•. Das resultierende Produkt disproportioniert zu [Ru(bpy)₂(pbnHH)]²⁺ und wandelt sich wieder in [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺ um. Ersteres wird dann durch BI• reduziert, wodurch [Ru(bpy)(bpy•−)(pbnHH)]+ entsteht. Dieser Komplex ist ein aktiver Katalysator, der H⁻ in CO₂ umwandelt und dabei HCOO⁻ und Ameisensäure bildet.
Die Forscher zeigten, dass die vorgeschlagene Reaktion eine hohe Konversionszahl (die Anzahl der Mol Kohlendioxid, die von einem Mol Katalysator umgesetzt werden) aufweist – 63.
Die Forscher sind von diesen Entdeckungen begeistert und hoffen, eine neue Methode zur Umwandlung von Energie (Sonnenlicht in chemische Energie) zu entwickeln, um neue erneuerbare Materialien herzustellen.
„Unsere Methode wird zudem die Gesamtmenge an Kohlendioxid auf der Erde reduzieren und zur Aufrechterhaltung des Kohlenstoffkreislaufs beitragen. Dadurch kann sie die zukünftige globale Erwärmung verringern“, fügte Professor Tamiaki hinzu. „Darüber hinaus werden uns neue organische Hydrid-Transporttechnologien wertvolle Verbindungen liefern.“
Weiterführende Informationen: Yusuke Kinoshita et al., Lichtinduzierter organischer Hydridtransfer auf CO₂**, vermittelt durch Rutheniumkomplexe als Modelle für NAD⁺/NADH-Redoxpaare, ChemSusChem (2023). DOI: 10.1002/cssc.202300032

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